高発光性のシンチレーションヘテロ

Nature Communications volume 13、記事番号: 3504 (2022) この記事を引用

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メトリクスの詳細

大ストークスシフトの高速エミッターは、発光の再吸収が無視できる程度であり、これは、蛍光イメージング、太陽光管理、医療用イメージングや高速高エネルギー物理実験用の高感度シンチレーション検出器の製造などのいくつかの用途にとって非常に望ましい特徴です。 今回我々は、ナノ結晶内に配置された蛍光共役アセン構成要素を利用することにより、大幅なストークスシフトを伴う高効率発光を取得した。 分子長と接続性が等しく、なおかつ相補的な電子特性を有する 2 つの配位子が、ジルコニウム オキシヒドロキシ クラスターによって共集合し、結晶性ヘテロ配位子金属有機フレームワーク (MOF) ナノ結晶が生成されます。 MOF 内の一重項励起子の拡散とリガンドの吸収特性と発光特性の一致により、100 ps のタイムスケールでの低エネルギー発光の超高速活性化が可能になります。 ハイブリッドナノ結晶は、〜60％の蛍光量子効率と750meV（〜6000cm−1）もの大きなストークスシフトを示し、これによりバルクデバイスにおいても発光再吸収が抑制される。 製造されたプロトタイプのナノ複合高速シンチレーターは、いくつかの無機および有機商用システムと競合するベンチマーク性能を示します。

ストークス シフトは発光材料の重要な特性であり、吸収バンドの最大値と発光スペクトルの最大値の間のエネルギー差 (ΔE) として定義されます1。 ΔE の値は、一次近似により、エミッタが生成された光の重大な再吸収の影響を受けるかどうかを直接推定できるため、フォトニック デバイスおよびアプリケーションにおける重要なパラメータです。 たとえば、ΔE 値が吸収および発光スペクトルの帯域幅より低いか、それに近い場合、その結果として生じる固有の広範な内部フィルター効果により、バルク フォトニック デバイスの照明性能が大幅に制限される可能性があり、最悪の場合には、発光生成の反応速度に影響を与えます2、3、4。 逆に、ΔE がスペクトル帯域幅よりもかなり大きい場合、つまり、吸収帯域と発光帯域の重なりが最小限に抑えられるか、完全に無視できる場合、システムは内部フィルター効果のない波長シフターとして機能する大きなストークス シフト エミッターとみなすことができます (図1a)。 これらの再吸収のない材料は、いくつかの用途にとって非常に望ましいものです。 たとえば、蛍光イメージングでは、大きなストークス シフトの光学プローブを使用すると、限られた励起迷光で高コントラストの画像を取得できるため、高価なフィルタリング コンポーネントや時間のかかる画像の後処理の使用を回避できます5、6。太陽光アプリケーションの場合、大きなストークス シフトのエミッターは間違いなく有効です。凝縮された放射線を再吸収することなく発光太陽光集光器を実現する最も有望な材料です7。 同様に、電離放射線に対するシンチレーション検出器の感度は、再吸収 8 のない高速エミッターを使用することで大きな恩恵を受けるでしょう。これは、時間計測などの最先端の医療画像技術で必要とされる、シンチレーション パルスのタイミングに影響を与えることなく良好な光出力強度を示します。飛行陽電子放射断層撮影法 (ToF-PET)9 および高速高エネルギー物理学 (HEP) 実験。 半導体ナノ結晶の分野における最近の広範な文献は、大ストークスシフトエミッタに対するまさに実際の関心を証明している。 これらの材料では、たとえば、半導体に電子不純物をドープすることによってΔE を調整することができ10、その結果、ギャップ内状態が出現し、そこから赤方偏移した発光が生成されます。 1 eV もの大きなΔE 値を達成することができますが 11、現時点で未解決の欠点は、発光速度が遅いため、ナノ秒以下の時間スケールでの高速タイミング用途への使用が制限されることです 12、13、14。 さらに、高速タイミングが予測されるフォトニックデバイスでは、放射エネルギー伝達を利用する従来の波長シフタは、結果的に放出される光パルスの速度が低下するため、使用できません。